L'IA informée par la cristallographie atteint des performances de premier plan dans la prédiction de nouvelles structures cristallines

• Développement de ShotgunCSP : un algorithme de prédiction de structure cristalline combinant apprentissage automatique et calculs de premiers principes

• A obtenu des performances de premier plan dans les tests de prédiction de la structure cristalline

• Un algorithme d’apprentissage automatique permettant de prédire la symétrie cristalline améliore considérablement les performances des prédictions structurelles pour les systèmes cristallins complexes et à grande échelle.

Une équipe de recherche de l'Institut de mathématiques statistiques et Panasonic Holdings Corporation a développé un algorithme d'apprentissage automatique, ShotgunCSP, qui permet de prédire rapidement et avec précision les structures cristallines à partir des compositions de matériaux. L'algorithme a obtenu des performances de premier plan dans les tests de prédiction de structures cristallines.

La prédiction de la structure cristalline vise à identifier les structures cristallines stables ou métastables de tout composé chimique donné adopté dans des conditions spécifiques. Traditionnellement, ce processus repose sur des évaluations énergétiques itératives utilisant des calculs chronophages de premiers principes et la résolution de problèmes de minimisation de l'énergie pour trouver des configurations atomiques stables. Ce défi est une pierre angulaire de la science des matériaux depuis le début du 20e siècle. Récemment, les progrès de la technologie informatique et de l'IA générative ont permis de nouvelles approches dans ce domaine. Cependant, pour les systèmes moléculaires à grande échelle ou complexes, l'exploration exhaustive de vastes espaces de phase exige d'énormes ressources informatiques, ce qui en fait un problème non résolu en science des matériaux.

L'équipe a découvert que l'utilisation d'algorithmes d'apprentissage automatique permettait de prédire avec une grande précision les modèles de symétrie inhérents aux structures cristallines stables. En utilisant ces prédicteurs pour réduire considérablement l'espace de recherche, ils ont éliminé le besoin de calculs itératifs de premiers principes. Cette approche simplifiée a démontré que même pour les systèmes de grande taille et complexes, les structures stables pouvaient être prédites avec une précision et une efficacité remarquablement élevées.

Cette réalisation révolutionnaire a été publiée dans npj Computational Materials le 20 décembre 2024.

Les cristaux sont des solides formés d'atomes ou de molécules disposés périodiquement et sont utilisés dans les semi-conducteurs, les produits pharmaceutiques, les batteries et de nombreuses autres applications. La structure d'un cristal a un impact significatif sur les propriétés du matériau. Dans le processus de développement des matériaux, la synthèse des matériaux nécessite beaucoup de temps et d'efforts, ce qui rend les techniques de prédiction des structures cristallines à l'avance extrêmement importantes. La prédiction des structures cristallines énergétiquement stables ou métastables à partir de compositions chimiques est un défi de longue date dans la science des matériaux. En principe, les structures cristallines peuvent être déterminées en résolvant des problèmes de minimisation d'énergie dans l'espace de configuration atomique, les évaluations d'énergie étant généralement effectuées à l'aide de calculs de premier principe basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité.

La prédiction de la structure cristalline (CSP) est généralement abordée en combinant des calculs de premiers principes avec des algorithmes d'optimisation. Par exemple, les algorithmes génétiques sont souvent utilisés pour modifier de manière itérative les configurations atomiques le long des gradients d'énergie dans la recherche de minima globaux ou locaux sur le paysage énergétique. Cependant, ces approches conventionnelles nécessitent de relâcher de manière itérative un grand nombre de structures candidates par des calculs de premiers principes à chaque étape, ce qui entraîne des coûts de calcul exceptionnellement élevés. Cette limitation devient particulièrement sévère pour les systèmes à grande échelle contenant 30 à 40 atomes ou plus par cellule unitaire, où les méthodes existantes rencontrent des difficultés importantes pour résoudre avec précision les structures cristallines. Des études de référence récentes ont révélé que les algorithmes CSP actuels ne peuvent prédire que moins de 50 % de tous les systèmes cristallins ^{1, 2}, ce qui met en évidence des limitations importantes dans leurs performances.

L’équipe de recherche s’est attachée à développer un algorithme CSP non itératif qui élimine le besoin de calculs répétés de principes premiers (Figure 1). Tout d’abord, ils ont construit un prédicteur d’énergie en utilisant l’apprentissage automatique pour approximer le calcul d’énergie des calculs de principes premiers. En appliquant l’apprentissage par transfert, ils ont découvert qu’un prédicteur d’énergie très précis pouvait être construit avec seulement un petit nombre de données d’entraînement. Ensuite, ils ont utilisé un générateur de structure cristalline nouvellement développé pour créer des structures cristallines virtuelles prometteuses. Le prédicteur d’énergie a ensuite été utilisé pour affiner les candidats les plus susceptibles de conduire à des structures stables. Enfin, ils ont appliqué des calculs de principes premiers pour relâcher les énergies des candidats sélectionnés et ont prédit la structure stable en fonction de la structure cristalline qui a atteint l’énergie la plus basse. Cet algorithme a été nommé ShotgunCSP, inspiré de l’image d’un fusil de chasse se propageant sur une large zone et analysant soigneusement uniquement les coups.

L’un des composants clés de ShotgunCSP est le générateur de structure cristalline. L’espace structurel des systèmes à grande échelle étant vaste, il est essentiel de réduire efficacement l’espace de recherche. L’équipe a découvert que l’apprentissage automatique pouvait être utilisé pour prédire la symétrie de la structure stable pour toute composition donnée (comme les groupes d’espaces et les positions de Wyckoff) avec une précision exceptionnellement élevée. Cette avancée a permis de réduire efficacement l’espace de recherche, réduisant ainsi considérablement les coûts de calcul tout en maintenant des prédictions de haute précision.

Les groupes spatiaux sont des cadres mathématiques qui caractérisent la symétrie des cristaux, représentant un ensemble d'opérations géométriques (telles que la translation, la rotation, l'inversion et la réflexion) qui mappent l'arrangement atomique dans un réseau cristallin à ses positions d'origine. Tous les cristaux sont classés en 230 groupes spatiaux distincts. L'équipe de recherche a démontré qu'en utilisant un modèle formé sur une base de données de structures cristallines, elle pouvait réduire les groupes spatiaux possibles pour les structures stables aux 30 premiers environ, permettant une identification presque complète du groupe spatial pour une composition donnée.

Les positions de Wyckoff décrivent le degré de liberté des configurations atomiques autorisé par les opérations de symétrie d'un groupe spatial spécifique. Chaque atome se voit attribuer une étiquette Wyckoff, et les positions des atomes déplacés selon les règles correspondantes préservent la symétrie d'origine. L'équipe a montré qu'en exploitant l'apprentissage automatique, elle pouvait affiner efficacement l'attribution des étiquettes Wyckoff pour chaque atome dans une composition donnée.

En utilisant ces prédicteurs de symétrie, l'espace de recherche des systèmes cristallins peut être considérablement réduit, ce qui conduit à une amélioration significative de la précision du CSP. Selon les évaluations de performances à grande échelle menées dans cette étude, ShotgunCSP est capable de prédire avec précision environ 80 % de tous les systèmes cristallins. Ses performances dépassent de loin celles de l'algorithme CSP basé sur la substitution élémentaire, CSPML ², qui a été précédemment développé par l'équipe et qui occupait le premier rang dans les récents benchmarks ¹.

Les algorithmes CSP sont des technologies fondamentales qui accélèrent le développement de nouveaux matériaux et les découvertes scientifiques. En identifiant les structures stables des matériaux, des avancées significatives peuvent être réalisées dans l'exploration des supraconducteurs à haute température, des matériaux de batterie, des catalyseurs, des matériaux thermoélectriques, des molécules pharmaceutiques et même des structures de matériaux dans des conditions extrêmes telles que la température et la pression élevées. L'équipe de recherche a réussi à améliorer considérablement les performances de prédiction des algorithmes CSP en découvrant une nouvelle approche, distincte des méthodes traditionnelles, dans laquelle l'apprentissage automatique est utilisé pour affiner la symétrie cristalline des phases stables. De plus, ShotgunCSP, avec sa conception algorithmique simple, possède une grande compatibilité avec le calcul parallèle, et d'autres améliorations de performances sont attendues à mesure que les calculs sont mis à l'échelle.

Titre : Prédiction de la structure cristalline du fusil de chasse à l'aide d'énergies de formation apprises par machine
Auteurs : Liu Chang, Hiromasa Tamaki, Tomoyasu Yokoyama, Kensuke Wakasugi, Satoshi Yotsuhashi, Minoru Kusaba, Artem R. Oganov, Ryo Yoshida
Journal : npj Computational Materials 10, 298 (2024)
DOI : 10.1038/s41524-024-01471-8

Ce travail a été partiellement financé par la Société japonaise pour la promotion de la science (JSPS : 19H05820, 19H01132, 23K16955) et l'Agence japonaise pour la science et la technologie (JST : JPMJCR19I3, JPMJCR22O3, JPMJCR2332).

1. Wei et al., CSPBench : une évaluation comparative et critique de la prédiction de la structure cristalline. Préimpression arXiv. arXiv:2407.00733 (2024). DOI 10.48550/arXiv.2407.00733
2. Kusaba et al., Prédiction de la structure cristalline avec substitution d'éléments basée sur l'apprentissage automatique. Computational Materials Science 211, 111496 (2022). DOI : 10.1016/j.commatsci.2022.111496.