Kristallographiebasierte KI erzielt weltweit führende Leistung bei der Vorhersage neuartiger Kristallstrukturen

• Entwicklung von ShotgunCSP: ein Algorithmus zur Vorhersage von Kristallstrukturen, der maschinelles Lernen und First-Principles-Berechnungen kombiniert

• Weltweit führende Leistung bei Benchmarks zur Vorhersage von Kristallstrukturen erreicht

• Ein maschineller Lernalgorithmus zur Vorhersage der Kristallsymmetrie verbessert die Leistung von Strukturvorhersagen für komplexe und großflächige Kristallsysteme erheblich.

Ein Forschungsteam des Institute of Statistical Mathematics und Panasonic Holdings Corporation hat einen maschinellen Lernalgorithmus namens ShotgunCSP entwickelt, der eine schnelle und genaue Vorhersage von Kristallstrukturen aus Materialzusammensetzungen ermöglicht. Der Algorithmus erzielte bei Benchmarks zur Vorhersage von Kristallstrukturen weltweit führende Leistungen.

Die Vorhersage von Kristallstrukturen versucht, die stabilen oder metastabilen Kristallstrukturen einer bestimmten chemischen Verbindung unter bestimmten Bedingungen zu ermitteln. Traditionell beruht dieser Prozess auf iterativen Energiebewertungen unter Verwendung zeitaufwändiger Berechnungen nach dem Grundprinzip und der Lösung von Energieminimierungsproblemen, um stabile Atomkonfigurationen zu finden. Diese Herausforderung ist seit dem frühen 20. Jahrhundert ein Eckpfeiler der Materialwissenschaften. In jüngster Zeit haben Fortschritte in der Computertechnologie und der generativen KI neue Ansätze auf diesem Gebiet ermöglicht. Bei großen oder komplexen molekularen Systemen erfordert die umfassende Erforschung riesiger Phasenräume jedoch enorme Rechenressourcen, was sie zu einem ungelösten Problem in der Materialwissenschaft macht.

Das Team entdeckte, dass der Einsatz von Algorithmen des maschinellen Lernens hochpräzise Vorhersagen der Symmetriemuster ermöglicht, die in stabilen Kristallstrukturen vorhanden sind. Indem sie diese Prädiktoren einsetzten, um den Suchraum drastisch zu reduzieren, machten sie iterative Berechnungen auf der Grundlage erster Prinzipien überflüssig. Dieser vereinfachte Ansatz zeigte, dass selbst für große und komplexe Systeme stabile Strukturen mit bemerkenswert hoher Genauigkeit und Effizienz vorhergesagt werden konnten.

Diese bahnbrechende Leistung wurde am 20. Dezember 2024 in npj Computational Materials veröffentlicht.

Kristalle sind Feststoffe, die aus periodisch angeordneten Atomen oder Molekülen bestehen und in Halbleitern, Arzneimitteln, Batterien und vielen anderen Anwendungen verwendet werden. Die Struktur eines Kristalls hat einen erheblichen Einfluss auf die Eigenschaften des Materials. Im Prozess der Materialentwicklung erfordert die Synthese von Materialien viel Zeit und Aufwand, weshalb Techniken zur Vorhersage von Kristallstrukturen im Voraus äußerst wichtig sind. Die Vorhersage energetisch stabiler oder metastabiler Kristallstrukturen aus chemischen Zusammensetzungen ist seit langem eine Herausforderung in der Materialwissenschaft. Im Prinzip können Kristallstrukturen durch das Lösen von Energieminimierungsproblemen innerhalb des atomaren Konfigurationsraums bestimmt werden, wobei Energiebewertungen typischerweise mithilfe von First-Principles-Berechnungen auf Grundlage der Dichtefunktionaltheorie durchgeführt werden.

Die Vorhersage von Kristallstrukturen (CSP) erfolgt typischerweise durch die Kombination von Ab-Prinzipien-Berechnungen mit Optimierungsalgorithmen. So werden zum Beispiel häufig genetische Algorithmen eingesetzt, um atomare Konfigurationen iterativ entlang von Energiegradienten zu verändern, um globale oder lokale Minima in der Energielandschaft zu finden. Diese herkömmlichen Ansätze erfordern jedoch die iterative Relaxation einer großen Zahl von Kandidatenstrukturen durch Ab-Prinzipien-Berechnungen in jedem Schritt, was zu außergewöhnlich hohen Rechenkosten führt. Diese Einschränkung wird besonders gravierend bei großen Systemen mit 30–40 oder mehr Atomen pro Elementarzelle, bei denen bestehende Methoden erhebliche Schwierigkeiten bei der akkuraten Auflösung von Kristallstrukturen haben. Jüngste Benchmarkstudien haben gezeigt, dass aktuelle CSP-Algorithmen weniger als 50 % aller Kristallsysteme vorhersagen können ^{1, 2}, was erhebliche Einschränkungen in ihrer Leistungsfähigkeit verdeutlicht.

Das Forschungsteam konzentrierte sich auf die Entwicklung eines nicht-iterativen CSP-Algorithmus, der wiederholte Berechnungen nach dem Prinzip der ersten Prinzipien überflüssig macht (Abbildung 1). Zunächst konstruierten sie mithilfe von maschinellem Lernen einen Energieprädiktor, um die Energieberechnung von Berechnungen nach dem Prinzip der ersten Prinzipien anzunähern. Durch Anwendung von Transferlernen stellten sie fest, dass mit nur wenigen Trainingsdaten ein hochpräziser Energieprädiktor erstellt werden konnte. Als Nächstes verwendeten sie einen neu entwickelten Kristallstrukturgenerator, um vielversprechende virtuelle Kristallstrukturen zu erstellen. Der Energieprädiktor wurde dann verwendet, um die Kandidaten einzugrenzen, die am wahrscheinlichsten zu stabilen Strukturen führen. Schließlich wendeten sie Berechnungen nach dem Prinzip der ersten Prinzipien an, um die Energien der ausgewählten Kandidaten zu entspannen, und prognostizierten die stabile Struktur basierend auf der Kristallstruktur, die die niedrigste Energie erreichte. Dieser Algorithmus wurde ShotgunCSP genannt, inspiriert vom Bild einer Schrotflinte, die sich über einen weiten Bereich ausbreitet und sorgfältig nur die Treffer analysiert.

Eine Schlüsselkomponente von ShotgunCSP ist der Kristallstrukturgenerator. Da der Strukturraum von Großsystemen riesig ist, ist es entscheidend, den Suchraum effizient einzugrenzen. Das Team entdeckte, dass sich mit maschinellem Lernen die Symmetrie der stabilen Struktur für jede beliebige Zusammensetzung (wie Raumgruppen und Wyckoff-Positionen) mit außergewöhnlich hoher Genauigkeit vorhersagen lässt. Dieser Durchbruch ermöglichte eine effiziente Reduzierung des Suchraums, wodurch die Rechenkosten deutlich gesenkt wurden, während gleichzeitig hochpräzise Vorhersagen beibehalten wurden.

Raumgruppen sind mathematische Strukturen, die die Symmetrie von Kristallen charakterisieren. Sie stellen eine Reihe geometrischer Operationen dar (wie Translation, Rotation, Inversion und Spiegelung), die die Atomanordnung in einem Kristallgitter auf ihre ursprünglichen Positionen abbilden. Alle Kristalle werden in 230 verschiedene Raumgruppen eingeteilt. Das Forschungsteam zeigte, dass es mithilfe eines auf einer Kristallstrukturdatenbank trainierten Modells die möglichen Raumgruppen für stabile Strukturen auf die etwa 30 besten eingrenzen konnte, wodurch eine nahezu vollständige Identifizierung der Raumgruppe für jede beliebige Zusammensetzung möglich wurde.

Wyckoff-Positionen beschreiben den Freiheitsgrad für Atomkonfigurationen, der unter den Symmetrieoperationen einer bestimmten Raumgruppe zulässig ist. Jedem Atom wird eine Wyckoff-Bezeichnung zugewiesen, und die Positionen der Atome, die gemäß den entsprechenden Regeln verschoben werden, bewahren die ursprüngliche Symmetrie. Das Team zeigte, dass es durch den Einsatz maschinellen Lernens die Zuweisung von Wyckoff-Bezeichnungen für jedes Atom in jeder beliebigen Zusammensetzung effizient eingrenzen konnte.

Durch die Verwendung dieser Symmetrieprädiktoren kann der Suchraum für Kristallsysteme drastisch reduziert werden, was zu einer deutlichen Verbesserung der Genauigkeit von CSP führt. Laut den im Rahmen dieser Studie durchgeführten groß angelegten Leistungsbewertungen ist ShotgunCSP in der Lage, etwa 80 % aller Kristallsysteme genau vorherzusagen. Seine Leistung übertrifft die des auf Elementsubstitution basierenden CSP-Algorithmus CSPML ² bei weitem, der zuvor vom Team entwickelt wurde und in aktuellen Benchmarks den Spitzenplatz innehatte ¹.

CSP-Algorithmen sind grundlegende Technologien, die die Entwicklung neuer Materialien und wissenschaftliche Entdeckungen beschleunigen. Durch die Identifizierung der stabilen Strukturen von Materialien können bedeutende Fortschritte bei der Erforschung von Hochtemperatur-Supraleitern, Batteriematerialien, Katalysatoren, thermoelektrischen Materialien, pharmazeutischen Molekülen und sogar Materialstrukturen unter extremen Bedingungen wie hohen Temperaturen und hohem Druck erzielt werden. Dem Forschungsteam gelang es, die Vorhersageleistung von CSP-Algorithmen deutlich zu verbessern, indem es einen neuartigen Ansatz entdeckte, der sich von herkömmlichen Methoden unterscheidet und bei dem maschinelles Lernen verwendet wird, um die Kristallsymmetrie stabiler Phasen einzugrenzen. Darüber hinaus verfügt ShotgunCSP mit seinem einfachen algorithmischen Design über eine hohe Kompatibilität mit parallelen Berechnungen, und es werden weitere Leistungsverbesserungen erwartet, wenn die Berechnungen hochskaliert werden.

Titel: Shotgun-Kristallstrukturvorhersage unter Verwendung maschinell erlernter Bildungsenergien
Autoren: Liu Chang, Hiromasa Tamaki, Tomoyasu Yokoyama, Kensuke Wakasugi, Satoshi Yotsuhashi, Minoru Kusaba, Artem R. Oganov, Ryo Yoshida
Zeitschrift: npj Computational Materials 10, 298 (2024)
DOI: 10.1038/s41524-024-01471-8

Diese Arbeit wurde teilweise von der Japan Society for the Promotion of Science (JSPS: 19H05820, 19H01132, 23K16955) und der Japan Science and Technology Agency (JST: JPMJCR19I3, JPMJCR22O3, JPMJCR2332) unterstützt.

1. Wei et al., CSPBench: ein Benchmark und eine kritische Bewertung der Kristallstrukturvorhersage. arXiv-Vorabdruck. arXiv:2407.00733 (2024). DOI 10.48550/arXiv.2407.00733
2. Kusaba et al., Kristallstrukturvorhersage mit maschinenlernbasierter Elementsubstitution. Computational Materials Science 211, 111496 (2022). DOI: 10.1016/j.commatsci.2022.111496.